A história do nome Caxambu ainda é discutida nos dias de hoje, coincidentemente essa palavra existia em um dialeto Africano assim como em Tupi, no entanto com significados completamente diferentes e, que em uma coincidência magnífica, ambos significados fazem muito sentido para batizar a cidade com o nome de Caxambu. A hipótese mais aceita é da origem africana, onde caxambu é um instrumento musical (espécie de tambor) que trazido pelos escravos africanos, eram utilizados por eles para suas festividades nos quilombos. No pé do morro da cidade de Caxambu, no século XVII, um desses quilombos foi estabelecido e o instrumento caxambu, de forte timbre, podia ser ouvido de muito longe, principalmente pelos
viajantes que cavalgavam de Pouso Alto até Baependi. Assim, “morro de caxambu”, ou seja, o morro que se toca o caxambu virou uma referência geográfica para os viajantes. A fazenda
nascida no alto da serra onde hoje estão as terras pertencentes à Caxambu, Baependi e Conceição do Rio Verde, chamou “Fazenda Caxambu” por causa do morro que dera nome ao local.
Já em Tupi, caxambu significa “águas que fervem, que borbulham” - obviamente batizado pelos índios que ali habitaram. No entanto, foi o morro que, recebendo o nome de instrumento musical, acabou dando o nome à fazenda surgida nessa área no século XVII, para esse período não há referência bibliográfica citando a descoberta e o uso das águas minerais no local e por isso elas não poderiam estar na origem do nome do morro. Interessante a convergência de palavras iguais, com raízes filológicas (africana e tupi) e significados diferentes servindo como a causa para a origem do nome da cidade. O detalhe mais
importante foi que o conhecimento do significado da palavra caxambu em tupi, se veio somente após o batismo do morro caxambu originado dos tambores africanos, ou seja, ambas teorias podem ser verdade, porém para o homem moderno, o conhecimento do nome vindo dos escravos foi obtido antes.
No começo do século XIX, a fama da curas pelas águas atraíram multidões ao local das fontes onde se estabeleciam em alojamentos precários, chamados de “choças” na época, abrigando doentes, morféticos, cegos, aleijados que iam em busca de curas para suas
doenças. Como ainda não se tinha conhecimento das propriedades medicinais, e tendo em vista os inúmeros casos de cura, o local ficou conhecido como ‘Água Santa”. Esse nome foi usado de 1806 até 1841, quando esses alojamentos precários foram todos queimados a mando do juiz
de direito de Baependi com a finalidade de expulsar os leprosos que traziam uma "má reputação" ao local. As pessoas com mais condições, que procuravam Água Santa, ficavam hospedadas em Baependi, indo diariamente nas fontes, ou mandando buscar água. Ninguém mais residia no brejo do morro de Caxambu.
Em 1843, alguns moradores de Baependi, deram início à um projeto nas fontes para um centro terapêutico de cura, onde nasceu o Arraial das Águas Virtuosas de Baependi, que futuramente se tornaria a vila de Nossa Senhora dos Remédios de Caxambu.
Em 1852, os mesmos moradores somado à quem herdou em partilha a Fazenda Caxambu onde estavam as fontes, iniciaram um trabalho intencional de exploração das águas de Caxambu e fizeram as primeiras construções de casas de alvenaria. Em novembro de 1875, o
povoado foi elevado à categoria de Freguezia pertencente ao município de Baependi. E em 16 de setembro (aniversário da cidade) de 1901, se tornou município como Vila de Nossa Senhora dos remédios de Caxambu, desmembrando-se do município de Baependi mas pertencendo à sua comarca. Em janeiro de 1905, foi instalada a primeira Prefeitura de Caxambu com prefeito nomeado pelo governo estadual, sem Câmara Municipal e com conselho deliberativo. Somente em 1915, a vila foi alçada à categoria de cidade de Nossa Senhora dos Remédios de Caxambu,
com instalação da Câmara Municipal.
Dentre todos que procuraram Caxambu para as curas de suas doenças, a mais notória visita foi a da Princesa Isabel, que com seu marido Conde d’Eu em 1868, vieram passar uma temporada em Caxambu buscando a cura de uma anemia que não permitia que a princesa
engravidasse. Ela se tratou com uma das águas de Caxambu (água ferruginosa hoje chamada de fonte Princesa Isabel / Conde d’Eu) com alta concentração de ferro. Aos poucos a anemia foi embora e com isso ela conseguiu engravidar e presenteou a cidade construindo
a bela igreja de Santa Isabel, um dos pontos turísticos da cidade.